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澳门威斯尼斯人国际催化科研团队取得重要新进展:Ni基催化剂高效催化可再生生物质衍生物的氢化脱氧反应发表时间:2021-05-13    作者::

澳门威斯尼斯人国际催化科研团队在可再生生物质资源的化学转化和能源化利用领域的研究取得新进展,相关成果发表在国际著名期刊Applied Catalysis B: Environmental上(中科院1区,IF=16.68,论文的第一作者为澳门威斯尼斯人娱乐网2018级硕士研究生岳晓康,指导教师王春教授

由于石油、煤炭、天然气等化石能源的巨大消耗,能源危机和环境污染问题日益严重。将可再生生物质资源转化为高质量的生物燃料是解决上述问题的一种有效策略。木质素作为一类可再生生物质资源具有自然储备量大、可再生、原料易获取等诸多的优点,木质素类生物质经快速热解可直接得到生物油。然而,木质素热解产物氧含量高,直接用作生物燃料会导致能量密度低、燃烧不稳定、过滤器堵塞等一系列问题。加氢脱氧(HDO)被认为是一种有效降低氧含量的方法。开发成本低、高效的催化加氢脱氧催化剂,实现生物油高效脱氧是目前亟待解决的一个关键课题。

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                         图1 Ni基催化剂催化香草醛转化为MMP

 

层状双金属氢氧化物(LDHs)热稳定性高,结构和组成可调。LDHs前驱体经过一定温度的煅烧还原后,通过原位结构拓扑转化,在混合金属氧化物上负载形成金属催化剂。

本研究制备了负载于混合金属氧化物(MMO)的层状花形Ni催化剂,用于香草醛及木质素衍生物的高效HDO。通过将锌元素引入LDH,煅烧后可以形成Ni-Zn合金和氧化锌,以调控MMO的酸度,从而有利于木质素衍生物中C-O键的断裂。对于原位形成的Ni催化剂,金属与载体之间存在强的相互作用,利于提高金属与载体之间的电子传输效率,从而提高其催化活性。香草醛是木质素生物油的模型分子,可以选择性地转化为2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP),该化合物已被广泛用作香料或药物中间体的制备。Ni0.5Zn1.5Al1-MMO为催化剂,130oC下反应2 h,香草醛转化率达到99%2-甲氧基-4-甲基苯酚选择性达到99%(图1)。Ni0.5Zn1.5Al1-MMO的催化性能超过了大多数报道的非贵金属催化剂。水热法制备的催化剂的催化活性显著优于共沉淀法(CP)和浸渍法(IMP)制备的催化剂。

另外,本工作还探讨了反应过程的历程和不同溶剂的积碳问题。以往报道大都用水、水-十氢化萘或异丙醇为溶剂,但本实验发现以水为溶剂会出现积碳问题,以水和水-甲醇(3:1v/v)为溶剂时,香草醛的转化率可99%,而MMP的产率仅为56%75%,物质不守衡的原因为底物的聚合和低聚物的形成。香草醛在-甲醇溶液中反应路径为香草醛快速氢化为香草醇,随后在高温下香草醇与甲醇生成醚(DMP)(异丙醇为溶剂时生成相应的醚化产物),最终DMP脱掉甲氧基生成MMP;同时,香草醇在催化剂催化下也可缓慢脱水生成最终产物MMP

本工作还考察了Ni0.5Zn1.5Al1-MMO对丁香醛、邻香草醛、异丁香酚等木质素衍生物和其他底物的加氢脱氧和氢化能力,也表现出了优异的催化性能。

该工作也得到了国内知名化学资讯新媒体平台X-MOL的详细报道:https://www.x-mol.com/news/639734

原文链接https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120243

Xiaokang Yue, Lihong Zhang, Lixia Sun, Shutao Gao, Wei Gao, Xiang Cheng, Ningzhao Shang, Yongjun Gao, Chun Wang, Highly efficient hydrodeoxygenation of lignin-derivatives over Ni-based catalyst, Applied Catalysis B: Environmental, 2021, 293, 120243